合成气一步法制低碳烃双功能催化剂Cu-ZnO/SAPO-34的性能研究

【摘要】由于原料资源丰富且价格较低,煤炭、生物质等非石油资源经合成气制备低碳烃越来越受到重视。本文主要研究了双功能催化剂Cu-ZnO/SAPO-34的制备及其合成气一步制低碳烃的性能,探索了催化剂制备方法对其性能的影响,并采用草酸对分子筛进行扩孔处理,分析了孔道尺寸对低碳烯烃选择性的影响机理,得到了如下主要研究结果：(1)利用等体积浸渍法和研磨焙烧法在SAPO-34分子筛上进行铜锌组分负载,制备了不同负载量的双功能催化剂Cu-ZnO/SAPO-34,即Ⅱ-xCZ/S系列催化剂和MC-xCZ/S系列催化剂。两个系列的催化剂都可以实现一步法合成气制备低碳烃。(2)对不同样品进行SEM,XRD,BET,H2-TPR和NH3-TPD表征和反应考评,分析制备方法对催化剂性能的影响后发现：制备过程影响铜锌组分的负载；等体积浸渍法制备的Ⅱ-xCZ/S系列催化剂,比表面积和孔容明显下降；浸渍过程使得铜锌组分负载于分子筛的外表面和微孔孔道,还原性弱于MC-xCZ/S系列催化剂,虽使得CO转化率略低,但水汽变换副反应也较弱,CO2生成较少；负载过程也影响催化剂酸性,Ⅱ-xCZ/S催化剂低碳烃选择性较高。(3)采用不同浓度草酸溶液对SAPO-34进行扩孔,再通过浸溃法制得xCZ/S-c催化剂。通过表征和反应考评分析发现,0.05mol/L草酸溶液可得到一定量的介孔,孔径平均为3.3nm。酸预处理影响样品酸性质,其低碳烯烃的选择性增加；xCZ/S-c催化剂活性略高于Ⅱ-xCZ/S系列催化剂,CO转化率略提高,但水汽变换反应也加强,使得副产物CO2选择性增加。
【作者】余盈莹；
【导师】陈丰秋；程党国；
【作者基本信息】浙江大学，化学工程，2014，硕士
【关键词】双功能催化剂；等体积浸渍法；研磨焙烧法；SAPO-34；酸处理；合成气；低碳烃；

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